Из архивных документов известно, что история библиотеки начинается 25 мая 1900 года, когда Московским столичным попечительством о народной трезвости на Большой Дорогомиловской улице в доме № 12 был открыт Дорогомиловский народный дом, а при нем чайная и библиотека-читальня.
Известно, что в 1919 году библиотека уже носила имя Софьи Перовской и располагалась по адресу Большая Дорогомиловская улица.
В 1920 году библиотека получила новое помещение - квартиру из 4-х комнат - по адресу Б. Дорогомиловская улица, дом № 3.
В 1921 году при библиотеке была открыта детская читальня. На тот момент в штате числилось 11 человек.
В предвоенные годы библиотека находится по тому же адресу. В штате 10 человек - 7 во взрослой библиотеке и 3 в детской читальне. Во время войны библиотека продолжала свою работу.
В 1953 году библиотека переехала в новое помещение по адресу: 1-ая Бородинская улица, дом № 19.
В 1976 году в соответствии с решением Исполкома Киевского райсовета "О плане развития библиотечной сети района" библиотеке была предоставлена площадь в 1050 кв. м. в специальной пристройке к жилому дому по Кутузовскому проспекту, 3.
В 1974 году началось создание централизованных библиотечных систем (ЦБС). В Москве централизация библиотек проходила в рамках административно-территориальных районов. В соответствии с этим библиотека № 37 им. С. Перовской стала филиалом ЦБС "Киевская".
В 1998 году в целях совершенствования обслуживания населения были определены основные направления ее деятельности и проведена значительная реорганизация фонда. Из обычной массовой муниципальной библиотеки она стала библиотекой широкого гуманитарного профиля. В ее фондах наряду с фундаментальными изданиями прошлых лет представлена современная научная, учебная, справочная литература по истории, философии, праву, литературоведению, культурологии, политике и, конечно, отечественная и зарубежная художественная литература.
Также здесь сформирован фонд редких книг и книг, подаренных авторами.
Кроме того, библиотека имеет обширный фонд аудио- и мультимедийных компакт-дисков. В библиотеке созданы два специализированных отдела: медиатека по искусству и информационная экскурсионно-краеведческая служба.
29 июня 2010 года распоряжением № 1293 - РФ Правительства Москвы библиотеке присвоено почетное наименование Культурный центр А. Т. Твардовского.
В 2013 г. в Москве началась реорганизация библиотечной системы. В итоге с января 2014 г. библиотека вошла в состав ЦБС "ЗАО".